高鹏团队单原子催化剂成果在国际著名杂志Chem 上发表

近日，我院高鹏团队叶伟博士与中国科技大学熊宇杰教授等团队合作在单原子催化剂用于酸性氧还原反应中取得重要进展。该课题组通过精准调控团簇中铁原子数目实现了含有不同铁原子数目的负载型铁团簇催化剂，在酸性氧还原反应中展现出很好的催化活性，该结果以“Precisely Tuning the Number of Fe Atoms in Clusters on N-Doped Carbon toward Acidic Oxygen Reduction Reaction”为题发表在国际著名杂志Chem (最新影响因子：18.2, 2019, DOI: 10.1016/j.chempr.2019.07.020)上。

众所周知，燃料电池技术是新一代能源转换器件，然而燃料电池的广泛使用受限于阴极的氧还原反应。由于商业化的质子交换膜的使用，酸性条件下的氧还原反应是燃料电池发展的突破方向。现阶段广泛使用的是铂催化剂，其稀有的储量和高昂的价格阻碍了燃料电池的广泛应用。过渡金属单原子催化剂是现今发展的主流，然而这类催化剂在酸性介质中的活性和稳定较差，因此发展高活性高稳定性的过渡金属单原子催化剂仍然面临着巨大的挑战。

有鉴于此，该团队通过在MOF孔道里面包覆含有不同铁原子数目的前驱体分子，在高温煅烧下实现了精准调控负载型Fe团簇原子数目，可以实现单原子Fe₁，双原子Fe₂以及三原子Fe₃团簇结构。随着团簇中原子数目的增加，可以实现氧气分子在催化中心的吸附方式由超氧态吸附向过氧态吸附方式转变；同时，含有不同数目的铁团簇在高温煅烧过程中可以催化调控N的种类和含量。以负载型Fe₂团簇为例，其在0.5M H₂SO₄中催化氧还原反应的半波电位为0.78V，活性和商业铂碳催化剂接近，经过20,000圈循环后半波电位只下降了20mV，要优于商业铂碳催化剂。该工作通过调控团簇中原子的数目，进而调控氧气的吸附方式和衬底结构，最终实现了高活性高稳定性的过渡金属酸性氧还原催化剂，这为酸性氧还原催化剂的设计提供了新的思路。

精准调控铁原子团簇的示意图以及氧气吸附构型图

我院青年博士叶伟副研究员为该论文的第一作者，此项工作得到了国家自然基金，浙江省基金等资助。

论文连接：https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(19)30329-8?rss=yes.