近日，我院高鹏教授团队叶伟博士与中国科技大学熊宇杰教授等合作，在电化学炔烃半氢化反应中取得新进展，成功揭示了界面水结构在电驱动炔烃半氢化反应中的关键作用，相关成果以“Unraveling the role of interfacial water structure in electrochemical semihydrogenation of alkynes”为题发表在ACS Catalysis (影响因子：13.08).

炔烃选择性半加氢制烯烃是制造精细化学品、高分子材料、药物和香料的重要过程。炔烃的电化学半氢化反应（ECSH）可以直接从质子溶剂（如水）中提取氢进行加氢反应，是热催化氢化的理想替代方案。如何同时实现ECSH的高活性和高选择性仍然是一个巨大的挑战。钯催化剂在热催化半氢化（TSH）中为了实现高的选择性，通常与过渡金属形成合金或在催化剂表面接枝有机配体，实现催化剂电子结构和/或空间效应的调控，然而这两种改性策略都是以牺牲反应活性为代价实现的。与TSH类似，ECSH通常表现出较高的烯烃选择性，如何理解在电化学过程中炔烃到烯烃的选择性转化是其中的关键。

针对上述挑战，该团队设计了具有表面等离激元效应的超薄PdFe纳米片作为催化剂，采用原位拉曼表征与理论计算相结合，成功揭示了界面水结构在电化学炔烃半氢化反应中的关键作用。该研究表明，在催化剂/电解液界面处形成的悬挂O-H水和/或三面体配位水有助于水分子的解离，从而加速后续的半加氢反应，其中三面体配位水决定了ECSH中的高烯烃选择性。同时，界面水的存在削弱了烯烃的吸附，提高了*H₂C=CH–R至*H₃C=CH–R的能垒，从而抑制烯烃向烷烃的过度氢化。得益于界面水结构的调整，PdFe纳米片的半加氢活性和选择性同时得到提高。这项工作从界面水结构的角度为设计高效、高选择性和耐久的ECSH电催化剂提供了一种新策略。

我院硕士研究生朱凯丽、中国科技大学马军博士、我院陈靓博士、浙江工业大学毋芳芳博士为论文共同第一作者，我院叶伟副教授、高鹏教授和中国科技大学熊宇杰教授为论文通讯作者，杭州师范大学为第一通讯单位。该课题得到了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金、浙江省万人计划等项目的资助与支持。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00430