近日,我院曾晓飞教授、朱乔虹博士团队报道了超薄氮化碳纳米片半导体材料作为光氧化还原催化剂参与脱羧自由基偶联反应。相关成果以“Renewable ultrathin carbon nitride nanosheets and its practical utilization for photocatalytic decarboxylation free radical coupling reaction” 为题发表在Chemical Engineering Journal上 (Q1, IF=16.744)DOI: 10.1016/j.cej.2023.142990。
1,2-氨基醇作为一种重要化学结构骨架,广泛存在于天然产物、医药中间体、生物活性分子和药物中。传统的制备方法通常需要强还原剂和有机溶剂,甚至昂贵金属催化剂的加入,存在反应条件要求高、成本高、反应效率低、不宜回收等缺点。而光催化合成路径,相对来说安全廉价,且催化剂可循环回收再利用。以往研究表明,氮化碳具有良好的热稳定性、无毒,且合成简单,能以克量级大规模地制备,且近些年其在有机合成中的应用被广泛开发。因此,本文尝试将可再利用的氮化碳纳米片(CNS)引入1,2-氨基醇的绿色合成中,制备了多孔超薄氮化碳纳米片,来提升催化体系中的自由基产生能力,并实现该反应的长效可循环特性。
基于此,作者尝试在可见光照射下将具有良好稳定性和易于回收再利用的氮化碳纳米片用于1,2-氨基醇的脱羧自由基偶联反应中。经一系列研究,成功实现了1,2-氨基醇高达97%的优异产率,且具有广泛的底物范围和放大能力。本研究中合成的CNS具有良好的可回收性,可重复使用7次。反应中对比了不同类型的光催化材料,该材料脱颖而出的性能,可归功于有效的可见光吸收、活性位点的增多、比表面积的增加、光生载流子分离能力的提升以及荧光寿命的增长等。
论文的第一作者为2021级硕士研究生徐情,通讯作者为朱乔虹博士和曾晓飞教授,杭州师范大学为唯一通讯单位。该研究成果得到了国家自然科学基金委、浙江省自然科学基金的联合资助。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142990
人物简介:
朱乔虹,工学博士,讲师。2021年博士毕业于华东理工大学,于2021年10月加入杭州师范大学材料与化学化工学院曾晓飞教授团队任讲师。主要研究方向为新型光催化纳米材料的制备技术以及改性策略研究。以第一/共一作者在Adv. Mater., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed., Appl. Catal. B: Environ., Chem. Eng. J.,Small,ACS Sustain. Chem. Eng., Mater. Chem. Front., Org. Chem. Front.等期刊上发表论文10篇。
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