高鹏教授团队在Angew. Chem.发表“强耦合的金属-氢氧化物界面串联C-N偶联电合成尿素”的研究成果

近日，材化学院高鹏教授团队叶伟博士与卧龙岗大学Nana Wang博士和悉尼科技大学Guoxiu Wang教授合作，报道了一种强耦合金属/氢氧化物界面用于串联二氧化碳和硝酸盐还原偶联电合成尿素，相关研究成果以题为“A Strongly Coupled Metal/Hydroxide Heterostructure Cascades Carbon Dioxide and Nitrate Reduction Reactions toward Efficient Urea Electrosynthesis”发表在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.（IF = 16.6）上。

尿素是一种重要的人工合成氮肥，全中国的尿素年产量维持在5000万吨/年。尿素的广泛使用对提高农作物产量和维持人口规模具有重要作用。现在，尿素的工业合成广泛采用的是Bosch–Meiser工艺，该过程需要在高温、高压（温度: ~ 200 °C, 压力: ~ 210 bar）下进行，造成大量的能源消耗和严重的碳排放，不利于双碳目标的达成。利用可再生的电能驱动将二氧化碳和硝酸盐直接偶联成尿素是一种有潜力的替代方案。然而，目前尿素的电合成依然受限于尿素低的生成速率、低法拉第效率、反应机制不明等瓶颈问题。

课题组在前期单原子合金实现尿素电合成的动力学调控基础上（Nat. Commun. 2023, 14, 6994），创造性地提出利用强耦合的金属/氢氧化物界面来串联二氧化碳和硝酸盐还原反应，实现高效的C-N偶联电合成尿素。该设计的优势在于金属/氢氧化物界面可以很容易地实现二氧化碳和硝酸盐还原双活性位点的集成。同时，界面处形成的双活性位点可以提供自适应的距离，促进C-N偶联的高效进行。此外，金属和氢氧化物在界面处产生的电子转移，极大地促进了二氧化碳还原反应的速率，界面加速了水裂解供氢过程，促进了尿素形成过程中的脱氧还原步骤。该复合催化剂在-0.5 V的施加电位下（相对于可逆氢电极），尿素的生成活性和法拉第效率分别达到了25.6 mmol g_cat.^–1 h^–1、46.1%，要远优于单一的银金属颗粒和铜掺杂氢氧化镍纳米片结构。进一步引入了原位谱学表征技术和理论计算对反应机理进行了深入研究。

材化学院叶伟博士、2024级研究生章烨、陈靓博士等是文章的并列第一作者，高鹏教授、Nana Wang博士，Guoxiu Wang教授是论文的共同通讯作者。杭州师范大学是论文的第一通讯单位。该工作受到了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金和高校领军人才项目的支持。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202410105